【编者按】为了加强高层次创新人才的培养，全面提高研究生教育特别是博士生教育质量，本栏目将陆续推出行业优秀博士学位论文及北京工业大学优秀博士学位论文，介绍学术成果，展示我校博士风采，激励北工大研究生潜心研究，努力奋进，不断创新，为学校“双一流”建设作出自己的贡献！

 本期专访人物——材料科学与工程学科博士研究生 隗陆。

一、基本信息

论文中文题目：MnO_x/TiO₂低温SCR脱硝催化反应机理及中毒研究

论文英文题目：STUDY ON THE MECHANISM OF SELECTIVE CATALYTIC REDUCTION AND DEACTIVATION ON MnO_x/TiO₂ CATALYSTS

所获奖励名称：中国硅酸盐学会第四届优秀博士学位论文提名奖

作   者：隗陆

指导教师：崔素萍

培养院系：材料科学与工程

学   科：材料科学与工程

研究体会：磨刀不误砍柴工，同时注重细节。

二、研究背景与意义

水泥作为建筑工业的重要基础材料，支撑国家建设及各项事业的发展，但是其生产过程与环境的矛盾日益突出。水泥窑炉以燃煤为主要能源，其生产过程中尾气包含大量氮氧化物，是大气中氮氧化物的主要来源之一。选择性催化还原(SCR)是一种有效去除固定源氮氧化物的技术，在水泥行业的应用刚刚起步，其核心是研发具备高活性、高稳定性的低温催化材料。锰基催化材料因其优异的低温活性，有望成为水泥行业氮氧化物治理催化材料，然而SO₂对其的毒作用限制了锰系催化材料的实际应用。本文针对以上问题，以目前已被证实具备优异活性的MnO_x/TiO₂（TiO₂为载体，MnO_x为活性单元的负载型催化材料）为研究对象，围绕其脱硝反应机理、反应气体吸附能力及其硫中毒的原因开展研究，提出Mn系催化材料抗硫中毒等性能提升的设计方法。

三、主要研究内容与创新点

（1）阐明了MnOx/TiO₂催化条件下的NH₃-SCR反应机理。采用实验测试与密度泛函（DFT）理论计算相结合的方法，从原子尺度分析了MnO_x/TiO₂催化材料表面Lewis和Brønsted酸性位点所发生的反应。为设计和研发催化活性更佳的材料提供理论指导。

MnO_x/TiO₂催化材料上的NH₃-SCR反应路径

（2）揭示了MnO_x/TiO₂表面吸附NH₃和NO行为，及其对催化活性的影响规律。锰氧化物和钛氧化物对NH₃的吸附强度高于NO，吸附于Mn活性位点的NH₃分子易被活化生成NH₂基团有利于反应进行，NO分子更容易吸附于钛氧化物形成稳定化学键影响活性。

（3）阐明了MnO_x/TiO₂催化材料在SO₂影响下的失活机理。SO₂比NH₃、NO更容易吸附在催化材料表面，优先占据反应活性位点；SO₂影响Lewis酸位失活是因为Mn的硫酸盐化，SO₂导致Brønsted酸位失活是其与NH3生成硫酸氢氨，堵塞催化材料表面孔道。

四、代表性创新成果

1. Wei Lu, Song Kechun，Wu Wei，Holdren Scott, Zhu Guanghui, Shulman Emily, Shang Wenjin, Chen Huiyong, Zachariah Michael R, Liu Dongxia. Vapor-Phase Strategy to Pillaring of Two-Dimensional Zeolite. Journal of the american chemical society. 2019, 141(22): 8712-8716.

2. Wei Lu，Cui Suping，Guo Hongxia，Ma Xiaoyu，Wan Yeqiang，Yu Susu．The mechanism of the deactivation of MnO_x/TiO₂ catalyst for low-temperature SCR of NO. Applied Surface Science, 2019, 483: 391-398.

3. Wei Lu，Cui Suping，Guo Hongxia，Zhang Liangjing. DRIFT and DFT study of cerium addition on SO₂ of Manganese-based Catalysts for low temperature SCR. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 2016, 421: 102-108.

4. Wei Lu，Cui Suping，Guo Hongxia，Ma Xiaoyu. Study on the role of Mn species in low temperature SCR on MnO_x/TiO₂ through experiment and DFT calculation. Molecular Catalysis, 2018, 445: 102-110.

5. Wei Lu，Cui Suping，Guo Hongxia. Study the low-temperature SCR property of M-doped (M= Ni, Cr, Co, Se, Sn) MnO₂ (100) through density functional theory (DFT): Improvement of sulfur poisoning resistance. Molecular Catalysis, 2018, 459: 31-37.

6. Wei Lu，Cui Suping，Guo Hongxia，Ma Xiaoyu，Zhang Liangjing. The effect of alkali metal over Mn/TiO₂ for low-temperature SCR of NO with NH₃ through DRIFT and DFT[J]. Computational Materials Science, 2018, 144: 216-222.