【编者按】
为进一步培养我校研究生创新能力,提高研究生综合素质,促进学校研究生教育内涵发展,特推出“优博风采”专栏,邀请校级及以上优秀博士学位论文获得者分享科研历程与学术体会、展示创新成果与学位论文等,旨在激励我校研究生秉持“不息为体,日新为道”校训精神,潜心研究、锐意创新。
本期专访人物:环境科学与工程学科博士研究生 程杰
所获奖励名称:2023年北京工业大学优秀博士学位论文
【有志者事竟成,苦心人天不负】
读博是一场修行,不仅是学术知识的提升,同时也是对精神的修炼和思维方式的训练。读博的生活是忙碌的,需要为之付出大部分的时间精力;也是枯燥的,需要与仪器相伴,与文献相伴。但是当文章被接收,一切付出又都是那么值得。读博是一场持久战,需要持之以恒的努力。除此之外,在读博期间要劳逸结合,平衡好科研与生活,才能高效地科研学习。博士期间的科研工作量大,需要合理高效地安排好时间。科研更多的是需要自己独立思考,发现问题,解决问题,对某一个领域或者课题能够有深入的认识研究。博士阶段的学习需要主动汇报实验进展,积极与老师交流讨论,还需要不断优化实验方案,并协调好不同课题的实验任务,保证时间得到高效利用。
【博士论文介绍】
论文中文题目:分子筛基催化剂上氮氧化物和温室气体协同脱除催化性能及机理研究
论文英文题目:STUDY ON CATALYTIC PERFORMANCE AND MECHANISM OF SYNERGISTIC REMOVAL OF NITROGEN OXIDES AND GREENHOUSE GASES OVER ZEOLITE CATALYSTS
作 者:程杰
指导教师:陈标华 教授
培养单位:环境与生命学部
学 科:环境科学与工程
论文主要贡献及创新点
本论文以工业尾气中氮氧化物和温室气体的协同减排为目标,设计合成了一系列的催化剂用于高效消除NOx、CO、CH4和N2O等污染物,探究了非氨SCR技术中还原剂之间的相互作用以及活性中心之间的协同效应对活性的影响,并揭示了NH3-SCR和N2O分解耦合反应之间的作用机制,为氮氧化物和温室气体的协同减排提供指导意见。
1.通过对比不同还原剂(CO、CH4和H2)组合的反应体系活性,设计一系列的程序升温脱附(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)以及原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)实验来系统地研究了还原剂在Cu-ZSM-5催化剂上发生的相互作用以及非氨SCR反应机理。
2.通过特定的制备方法设计合成了含单CuO、单Cu2+和CuO和Cu2+共存的Cu-ZSM-5催化剂,用于研究活性位点的相互作用对非氨SCR反应的影响。通过对三种材料进行物性表征以及原位实验,明确了非氨SCR反应的活性中心,并证明了两者之间存在协同作用,同时观察到在CuO上活化的反应物可以转移到Cu2+上生成活泼中间物种,从而提高催化活性。
3.本文通过水热法合成了不同暴露晶面的CuO负载于离子交换得到的Cu-ZSM-5上形成了耦合催化剂,探究了CuO的晶面效应对非氨SCR反应的影响,发现Flake-CuO/Cu-ZSM-5具有最佳的催化效果。通过实验表征了负载不同晶面CuO催化剂的物化性质,并结合DFT计算阐明了Flake-CuO的氧空位形成和对反应物的吸附活化能力与SCR活性的内在联系。
4.本文设计合成了不同Fe负载量的Fe-SSZ-13催化剂,利用NH3做还原剂协同脱除NOx和N2O。通过原位实验和X射线近边吸收谱(XANES)表征确定了NH3-SCR和N2O分解反应发生的活性中心,并结合DFT计算明晰了NH3-SCR反应体系对N2O分解的影响,揭示了NH3-SCR和N2O分解耦合反应的反应机理。
创新点:
1.提出了一种非氨SCR反应体系,并系统阐明了非氨SCR反应体系中还原剂之间的相互作用和活性中心之间的协同作用,为钢铁行业的脱硝工艺提供了新思路。
2.设计合成了高暴露晶面CuO用于非氨SCR反应,结合理论计算阐明了晶面效应与非氨SCR的构效关系。
3.探明了NH3选择性催化还原NOx和N2O的耦合反应过程,并揭示了NH3-SCR和N2O分解之间的相互作用和反应机理。
【博士期间代表性科研成果】
作者攻 博期间取得与博士学位论文密切相关的代表性成果(不超过5项) |
序号 |
成果名称 |
成果来源 |
获得时间 |
1 |
N2O catalytic decomposition and NH3-SCR coupling reactions over Fe-SSZ-13 catalyst: mechanisms and interactions unraveling via experiments and DFT calculations |
ACS Catalysis (13.700) (JCR一区) |
2022.12 |
2 |
Constructing active copper species in Cu-zeolites for coal-gas-SCR and elucidating the synergistic catalytic function of CuO and Cu2+ ion species |
Environmental Science: Nano(9.473)(JCR一区) |
2022.05 |
3 |
Elucidating the crystal-facet dependent catalytic performance of coupled flake-CuO/Cu-zeolite hybrid catalysts for coal-gas-SCR |
Applied Surface Science (7.392) (JCR一区) |
2023.01 |
4 |
Unveiling the role of microwave induction on V2O5@AC catalyst with enhanced activity for low temperature NH3-SCR reaction: Experimental and DFT study |
Environmental Science: Nano(9.473)(JCR一区) |
2023.04 |
5 |
Understanding of low- and high-temperature deNOx efficiency for NH3-SCR via comparison on Cu modified CHA and AFX zeolites |
Fuel (8.035) (JCR一区) |
2023.05 |
【与导师合影】
(图文:程杰;排版:陈柳兵;编辑:胡春瀛;审核:高春娣、韩红桂)